本发明公开了一种自支撑多铁性复合薄膜的制备方法，改方法采用由硅片层、中间层和厚度为纳米级的铂薄膜层组成的镀铂硅片；将镀铂硅片放入氢氟酸溶液，使镀铂硅片的中间层与氢氟酸反应被刻蚀，铂薄膜从硅片上脱离而漂浮在溶液表面；然后将铂薄膜转移到盛有去离子水的器皿中清洗；之后将铂薄膜平铺到由耐高温材料制成的基片上并干燥；最后在铂薄膜上依次沉积铁电层薄膜和铁磁层薄膜。与现有技术相比，本发明的制备方法成本低、制备条件温和，且工艺简单可控，得到的自支撑多铁性复合薄膜由于没有衬底束缚力的影响，对外界刺激的感应更加灵敏，能够提高多铁性复合薄膜的磁电耦合系数。